Az X factor után szerződést kötött az Epic Records és Syco Music kiadókkal, és 2010-ben munkához látott, hogy elkészítse első nagylemezét. Augusztus 27-én meg is jelent első dala, a Please Don't Let Me Go, amely az Egyesült Királyságban a toplista élén landolt. A második kislemez a Thinking of Me már csak a 4. helyig jutott. 2010 novemberében jelent meg az Olly Murs című nagylemez, amely a 2. helyen végzett a lemezeladási listán. Az albumról még két kislemezt adtak ki, a Heart on My Sleeve-et és a Busy-t, ezek már nem arattak túl nagy sikert. Az Olly Murs 2011 áprilisára kétszeres platinalemez lett.

 

2011 júniusában megerősítették, hogy Olly már dolgozik a második nagylemezén. Az album első kislemeze a Heart Skips a Beat lett, amit a brit rap-duo-val, a Rizzle Kicks-szel közösen vettek fel. A dal az első helyen landolt az Egyesült Királyság toplistáján. Ezt követte a Dance with Me Tonight, ami szintén első helyen debütált. Egy héttel később pedig megjelent a nagylemez, ami az In Case You Didn't Know címet kapta. Ezzel az albummal sikerült a lemezeladási listán is megszereznie az első helyet és szintén kétszeres platina lett. 2012 áprilisában megjelent a korong harmadik kislemeze, az Oh My Goodness. 2012 májusában kiadták a Heart Skips a Beat amerikai verzióját, melyben a Rizzle Kicks részét a Chiddy Bang vette át. A dalhoz videoklip is készült.

 

Harmadik nagylemeze Right Place Right Time címmel 2012 november 26-án jelent meg, ez lett Olly második Nr.1 stúdióalbuma. Az első kislemez a Flo Ridával közösen felvett Troublemaker, amely hazájában első helyen végzett a toplistán. A második single az Army of Two lett a korongról, ami 2013 márciusában került a boltokba. Ezután még három kislemez látott napvilágot, a Dear Darlin, a Right Place Right Time és a Hand on Heart.

 

Olly negyedik nagylemezének az előfutára a Wrapped Up lett, amit Travie McCoy-jal közösen vett fel. A dal csak a harmadik helyig menetelt a toplistákon. 2014. november 21-én megjelent a nagylemez Never Been Better néven, az album a toplista legelső helyén nyitott. A korong második kislemeze a Demi Lovatoval közösen felvett Up lett, és januárban került a boltok polcaira. Az Up-ot márciusban a Seasons, majd májusban a Beautiful to Me követte. 2011-től Caroline Flack oldalán vezette a The Xtra Factor című műsort. 2010-ben, 2012-ben és 2014-ben is tagja volt az Old Traffordon megrendezett Soccer Aid nevű jótékonysági futball csapatnak. 2015-ben az X factor UK műsorvezetője volt.